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| 現(xiàn)在的位置：首頁(yè)>> 新聞中心 >> 二氯丙烷脫氫催化反應(yīng)機(jī)理 |
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相比于CrOr/A1}0:二氯丙烷催化劑，Pt基二氯丙烷催化劑的反應(yīng)活性高，丙烯選擇性高且毒性低。然而，Pt粒子在高溫條件下容易燒結(jié)長(zhǎng)大，同時(shí)也容易積炭失活，穩(wěn)定性差，大大降低了設(shè)備的生產(chǎn)能力。因此，高穩(wěn)定Pt基二氯丙烷催化劑的設(shè)計(jì)與制備對(duì)實(shí)際工業(yè)過(guò)程中丙烯的生產(chǎn)起著重要的作用�；诖耍揪C述主要總結(jié)近十年高穩(wěn)定Pt基二氯丙烷催化劑的研究進(jìn)展，尤其是Pt基二氯丙烷催化劑的抗積炭性能。從積炭生成機(jī)理、Pt基二氯丙烷催化劑的設(shè)計(jì)(分散度、助劑、載體等)、操作工藝條件優(yōu)化等方面出發(fā)，在二氯丙烷催化劑設(shè)計(jì)與工藝條件兩個(gè)層面上總結(jié)增強(qiáng)Pt基二氯丙烷催化劑穩(wěn)定性的方法，以期為進(jìn)一步開(kāi)發(fā)新型的PDH工藝體系提供思路和指導(dǎo)。
Pt基二氯丙烷催化劑因其優(yōu)異的反應(yīng)性能廣泛地應(yīng)用于PDH反應(yīng)中，研究該二氯丙烷催化劑在PDH中的反應(yīng)機(jī)理可為開(kāi)發(fā)性能更為優(yōu)異的Pt基二氯丙烷催化劑提供理論支撐。一般認(rèn)為，PDH活性位點(diǎn)為金屬態(tài)的Pt，其存在形式為單原子或團(tuán)簇，可高效活化C-H鍵，而對(duì)C-C鍵活化程度較低，因而產(chǎn)物中丙烯的選擇性較高。丙烷分子在Pt位點(diǎn)上的反應(yīng)進(jìn)程主要為:①丙烷分子首先吸附在Pt位點(diǎn)上形成吸附態(tài)丙烷C3H六② C3H$‘物種經(jīng)第一個(gè)C-H鍵的斷裂而生成C3H,③C3H,‘發(fā)生第二個(gè)C-H鍵的斷裂生成C3H六④丙烯的脫附;⑤氫氣的生成[v]。見(jiàn)式(1卜式(5)。在上述反應(yīng)步驟中，C-H鍵斷裂的反應(yīng)能壘較高，被認(rèn)為是反應(yīng)的速率控制步驟，其C-H鍵的活化速率與Pt粒子的大小和表面粗糙度有關(guān)。研究PtisBa-Is中Pt的粒徑對(duì)PDH反應(yīng)性能的影響，結(jié)果表明，Pt粒徑較小(約3nm)的二氯丙烷催化劑具有更高的活性，但丙烯選擇性較低，這是因?yàn)槠浣Y(jié)焦速率、積炭選擇性和結(jié)焦量均明顯高于Pt粒徑大的二氯丙烷催化劑。Yang等[m研究了丙烷在平坦表面和臺(tái)階表面上的脫氫反應(yīng)，結(jié)果表明，平坦表面和臺(tái)階表面上的脫氫反應(yīng)能壘分別在0.65}0.75eV和0.25-0.35eV范圍內(nèi)。因此，臺(tái)階表面更有利于PDH反應(yīng)的進(jìn)行，然而丙烯的選擇性會(huì)大大降低。這是因?yàn)榕_(tái)階表面是主反應(yīng)和積炭等副反應(yīng)的活性中心，丙烯更傾向于深度脫氫而不是直接脫附到氣相中，從而導(dǎo)致焦炭?jī)?yōu)先在臺(tái)階表面上形成，降低丙烯的選擇性。http://jxtgly.cn |
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